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Fabrication of New Nanoarray Molds and Non-connected Nanopatterns Using Nanotransfer Printing

나노 전사 프린팅(nanotransfer printing)을 이용한 새로운 나노어레이 몰드 및 비연결형 나노 패턴 제작

  • Suhyeon Woo (우수현, 대학원 신소재공학과 신소재공학전공)

초록/요약

나노 페브리케이션은 고성능 나노 구조 디바이스를 개발하기 위해 지속적인 발전하고 있다. 최근에는 100 nm 이하의 나노 패턴을 제작하기 위해 고해상도의 리소그래피 기술이 주목받고 있다. 특히, 소프트 리소그래피와 다양한 프린팅 기술에서 영감을 받은 전사 기술은 정교함과 단순함을 동시에 추구하고 있다. 그러나 기존 방법들은 기판 재료의 한계, 낮은 수율 및 해상도 등의 제약이 존재한다. 용매 증기를 이용한 나노 전사 프린팅(Solvent-assisted nanotrasnfer printing, S-nTP) 은 20nm 이하의 높은 해상도와 거의 100%에 가까운 높은 수율을 보여주었다. 또한 용매를 사용하지 않는 열을 이용한 나노 전사 프린팅(Thermal-assisted nanotransfer printing, T-nTP)은 S-nTP에 비해 공정을 간소화하고 단시간에 작업을 완료할 수 있는 장점이 있다. 이러한 기술은 고해상도 나노와이어 어레이의 적층을 통해 복잡한 3차원 나노 구조를 구현하는 데 매우 유용하나, 비연결형 나노 패턴이 아닌 연결된 나노와이어 어레이 제작에 국한되는 한계를 지니고 있다. 이러한 구조적 한계를 극복하고 다양한 형태의 비연결형 나노 패턴 어레이를 구현하는 것을 목표로 한다. 본 연구에서는 Al 나노와이어 마스크를 Si 및 SiO2 기판에 T-nTP 방법으로 전사하고 기판을 식각하여 새로운 마스터 몰드를 제작하였다. SF6 가스와 O2 가스의 혼합을 통해 식각한 Si 몰드는 방사형으로 식각되어 물결 모양의 단면을 나타냈으며, CF4 가스와 CHF3 가스를 사용한 SiO2 몰드는 이방성 식각 특성을 보였다. 2층 및 3층 적층한 마스크를 적용하여 식각한 Si 및 SiO2 마스터 몰드를 사용하여 증착 공정 변수를 조절하면서 다양한 모양의 나노 패턴을 제작하였다. 이때, 증착 과정 중 세로 축을 따라 금이 잔류 증착되는 문제를 해결하기 위해 레플리카의 in-plane 각도를 여러 번 회전시켜 비연결형 나노 패턴을 성공적으로 형성하였다. 식각된 Si 마스터 몰드는 방사형 식각 특성을 이용하여 둥근 범프 형태의 나노 구조를 제작하였다. 반면, 식각된 SiO2 마스터 몰드에서는 이방성 식각 특성을 활용하여 사각형, V자, U자 형태 등의 패턴을 생성하였다. 이렇게 제작된 나노 패턴들에 대한 열처리 조건을 찾아 나노 패턴 주변의 금 잔류 증착을 감소시키고 개선된 패턴을 확인하였다. 100 °C에서 열처리된 나노 패턴은 열처리 전과 유사한 형태를 유지하였으며, 150 °C 및 200 °C에서 열처리된 나노 패턴은 삼각형 모양에서 L자 모양으로, 반원 모양에서 C자 모양으로 변화하는 것을 관찰하였다. 다른 고해상도 리소그래피 기술에 비해 수율이 높고 공정이 간단한 T-nTP를 사용하여 새로운 마스터 몰드를 만들고 다양한 기하학적 형태를 가지는 비연결형 나노 패턴을 구현할 수 있었다. 이러한 비연결 형태의 나노 구조는 표면 증강 라만 산란 (SERS) 또는 2차 고조파 생성(SHG)와 같은 응용 연구에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

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초록/요약

Nanofabrication is continuously advancing to develop high-performance nanostructured devices. Recently, high resolution lithography technology has been attracting attention to produce nanopatterns of 100 nm or less. Specifically, transfer techniques inspired by soft lithography and various printing technologies are being developed to achieve both sophistication and simplicity. However, existing methods are limited by substrate material properties, low yield, and resolution. Solvent-assisted nanotransfer printing (S-nTP) method has exhibited a resolution of sub-20 nm and a yield rate of almost 100%. On the other hand, thermal-assisted nanotransfer printing (T-nTP) simplifies the process and completes processes in shorter time compared to S-nTP. These methods are highly effective in fabricating complicated three-dimensional nanostructures by stacking high-resolution nanowire arrays, but they are limited in the fabrication of connected nanowire arrays rather than non-connected ones. We aimed to overcome these structural limitations and realize various types of non-connected nanostructure array. In this study, Al nanowire masks were transferred to Si and SiO2 substrates by the T-nTP, and new master molds were fabricated by etching the substrates. The Si molds were etched with a mixture of SF6 gas and O2 gas, resulting in a radially etched mold with a wavy cross-section. On the other hand, the SiO2 molds were etched with CF4 gas and CHF3 gas, resulting in anisotropic etching characteristics. Nanopatterns of various shapes were fabricated by controlling the deposition process parameters using Si and SiO2 master molds. These molds were etched by applying two- and three-layer stacked masks. To address the issue of residual deposition of Au along the longitudinal axis during the deposition process, the in-plane angle of the replica was rotated several times to successfully form non-connected nanopatterns. The Si master mold was etched radially to create rounded bump-shaped nanostructures, while the SiO2 master mold was etched anisotropically to produce rectangular, V-shaped, and U-shaped patterns. The fabricated nanopatterns were subjected to heat treatment to reduce residual Au deposition and improve their quality. The study found that the nanopatterns maintained their morphology after heat treatment at 100 °C, but changed from triangular to L-shaped and from semicircular to C-shaped after heat treatment at 150 °C and 200 °C. Through this study, it was possible to create new master molds and implement non-connected nanopatterns with various geometric shapes using T-nTP, which has a high yield and simple process compared to other high-resolution lithography techniques. These non-connected nanostructured patterns are expected to have useful applications in applied research such as surface-enhanced Raman scattering (SERS) or second harmonic generation (SHG).

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목차

ABSTRACT ........................................................................................................................... i
국문 초록 ............................................................................................................................. iii
TABLE OF CONTENTS ..................................................................................................... vi
LIST OF TABLES ............................................................................................................. viii
LIST OF FIGURES .............................................................................................................. ix
CHAPTER 1. INTRODUCTION .......................................................................................... 1
1.1 Introduction of high resolution lithography ........................................................... 1
1.2 Soft lithography ..................................................................................................... 3
1.2.1 The key of soft lithography ....................................................................... 3
1.2.2 Microcontact printing (μCP) ..................................................................... 4
1.2.3 Micromolding ........................................................................................... 6
1.3 Nanotransfer printing process ................................................................................ 8
1.3.1 Solvent-assisted nanotransfer printing (S-nTP) ........................................ 8
1.3.2 Thermal-assisted nanotransfer printing (T-nTP) ..................................... 12
1.4 Objective of research ........................................................................................... 15
1.4.1 Objective ................................................................................................. 15
1.4.2 Strategy ................................................................................................... 17
CHAPTER 2. EXPERIMENTAL ....................................................................................... 18
2.1 Materials and equipment ...................................................................................... 18
2.1.1 Materials ................................................................................................. 18
2.1.2 Equipment ............................................................................................... 19
2.2 New nanoarray molds fabrication ........................................................................ 20
2.2.1 Nanowire mask fabrication ..................................................................... 20
2.2.2 Dry etching of masking substrates and removal of nanowire mask ........ 23
2.3 Non-connected nanostructure array fabrication ................................................... 24
2.4 Observation .......................................................................................................... 26
CHAPTER 3. RESULTS AND DISCUSSION .................................................................. 29
3.1 Preparation masking molds .................................................................................. 29
3.2 Etched hole shape based on the nanowire mask .................................................. 30
3.2.1 Al mask on silicon substrates .................................................................. 30
3.2.2 Cr mask on silicon oxide substrates ........................................................ 33
3.2.3 Replication patterns of the master molds ................................................ 34
3.3 Implementation of non-connected nanostructure arrays ...................................... 37
3.3.1 Silicon etching mold (2-layer stacked Al mask) ..................................... 38
3.3.2 Silicon oxide etching mold (2-layer stacked Al mask) ........................... 41
3.3.3 Silicon etching mold (3-layer stacked Al mask) ..................................... 46
3.3.4 Silicon oxide etching mold (3-layer stacked Al mask) ........................... 49
3.3.5 Silicon oxide etching mold (2-layer stacked 200nm-wide Al mask) ...... 50
3.4 Heat treatment of non-connected nanopatterns.................................................... 51
3.4.1 Silicon etching mold (2-layer stacked Al mask) ..................................... 51
3.4.2 Silicon oxide etching mold (2-layer stacked Al mask) ........................... 52
CHAPTER 4. CONCLUSION ............................................................................................ 57
REFERENCES .................................................................................................................... 59

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