Research on excellent thermal stability of dielectric properties of (1-x)(K0.8Na0.2)NbO3-xBaTiO3 ceramics for application in X9R multilayer ceramic capacitors
- 주제(키워드) Lead-free ceramic , (K , Na)NbO3-based ceramic , dielectric properties , multilayered ceramic capacitor
- 발행기관 고려대학교 대학원
- 지도교수 남산
- 발행년도 2024
- 학위수여년월 2024. 2
- 학위명 박사
- 학과 대학원 신소재공학과
- 세부전공 신소재공학
- 원문페이지 100 p
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/korea/000000277879
- UCI I804:11009-000000277879
- DOI 10.23186/korea.000000277879.11009.0000386
- 본문언어 영어
초록/요약
The development of multilayer ceramic capacitors has been on a path of increasing production every year through in-depth consideration and research by many researchers over the past 100 years, producing excellent research results. In particular, dielectric is a representative passive element that accounts for 60% of passive components in electronic circuits such as various electrical products for the purpose of multi layer ceramic capacitors, and is widely used throughout the industry. Compared to about 1,000 to 2,000 MLCCs used in a typical smartphone, about 8,000 MLCCs are installed in recently developed new electric vehicles, and it is becoming a key component that plays a very large role in circuits, following semiconductor devices. In particular, in the case of automotive MLCCs, electrical defects in vehicles are directly linked to the lives of users, so very high reliability is required compared to existing products. In line with this trend, various studies are being conducted to improve dielectric performance. Most dielectric ceramics for MLCC are made of ferroelectric materials with high dielectric constant, and BaTiO3 (BT) is a representative example. However, BT-based dielectrics have reached their limit in improving dielectric constant, and there are difficulties in improving TCC due to the low Tc of 120℃. Therefore, recently, products that can be used as automotive MLCCs can be used in the temperature range of –55℃ to 200℃, which is the X9R range, and at the same time, there is a need for the development of new highly reliable dielectric materials with excellent DC-bias characteristics. In this study, (1-x)(K0.8Na0.2)NbO3-xBaTiO3 [(1-x)(K0.8N0.2)N-xBT] ceramics were well densified at 1080oC for 2 h. The Curie temperature (TC) and orthorhombic-tetragonal phase transition temperature (TO-T) of the ceramics considerably decrease and broaden with the increasing x. Moreover, the ceramics (x≥0.08) have the large relaxor properties. The (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics (0.09≤x≤0.11) exhibit excellent temperature stability of dielectric property satisfying the requirement of the X9R multilayer ceramic capacitor (MLCC) specification. However, the (1-x)(K1-yNy)N-xBT ceramics (0.0≤x≤0.3 and y = 0.5 and 0.8), which contain a large amount of Na+1 ions, cannot satisfy the requirement of the X9R MLCC specification because of the small relaxor properties and the reduced decreasing rate of TC and TO-T. An MLCC is fabricated using the 0.9(K0.8N0.2)N-0.1BT ceramic and it also complies with the requirement of the X9R MLCC regulation with an excellent stability of the applied electric field. Therefore, the 0.9(K0.8N0.2)N-0.1BT ceramic is a promising candidate for the X9R MLCC devices.
more초록/요약
적층 세라믹 콘덴서 개발은 지난 100년간 많은 연구진들의 깊은 고찰과 연구를 통해서 해마다 생산증가의 일로를 걷고 있으며 우수한 연구결과를 이루고 있다. 특히 유전체는 적층형 세라믹 커패시터(Multi layer ceramic capacitor) 용도로 각종 전기제품 등의 전자회로에서 수동부품의 60%를 차지하고 있는 대표적인 수동소자로 산업계 전반에 널리 사용되고 있다. 일반적인 스마트폰에 약1,000~2,000개 정도의 MLCC가 사용되는 것에 비해 최근 개발된 신규 전기자동차에 약8,000개의 MLCC가 탑재되며, 반도체 소자에 뒤를 이어 회로상에서 차지하는 역할이 매우 큰 핵심부품으로 자리 잡고 있다. 특히 전장용 MLCC의 경우 차량의 전기적 결함이 사용자의 생명과 직결되므로, 기존제품 대비 매우 높은 신뢰성이 요구되고 있다. 이러한 추세에 발맞추어, 유전체 성능을 높이기 위한 다양한 연구가 진행되고 있다. MLCC용 유전체 세라믹은 대부분 높은 유전율을 가지는 강유전 물질이 사용되며, 대표적으로 BaTiO3 (BT)가 있다. 하지만 BT 기반의 유전체는 유전율 향상에 한계에 다다랐고, 120℃의 낮은 Tc 로인해 TCC 개선에도 무리가 있다. 따라서 최근 전장용 MLCC로 사용가능한 제품은 X9R 영역인 –55℃ ~ 200℃의 온도 범위에서 사용될 수 있으며 동시에 DC-bias 특성 등이 우수한 고신뢰성 새로운 유전체 재료의 개발이 요구되고 있다. 본 연구에서 (1-x)(K0.8Na0.2)NbO3-xBaTiO3 세라믹은 1080℃ 에서 2시간 동안 잘 치밀화가 되었다. 이 세라믹의 퀴리 온도(TC)와 사면체-사방 정계 상전이 온도(TO-T)는 x가 증가함에 따라 상당히 감소하고 넓어졌다. 또한 세라믹(x ≥ 0.08)은 큰 릴렉서 특성을 가지고 있다. (1-x)(K0.8Na0.2)NbO3-xBaTiO3 세라믹(0.09 ≤ x ≤ 0.11)은 X9R 적층 세라믹 커패시터(MLCC) 사양의 요구 사항을 충족하는 우수한 유전체 특성의 온도 안정성을 나타낸다. 그러나 많은 양의 Na+1 이온을 포함하는 (1-x)(K1-yNaY)NbO3-xBaTiO3 세라믹(0.0≤x≤0.3 및 y = 0.5 및 0.8)은 릴렉서 특성이 작고 TC 및 TO-T 의 감소율이 감소하기 때문에 X9R MLCC 사양의 요구 사항을 충족할 수 없다. 이 MLCC는 0.9(K0.8Na0.2)NbO3-0.1BaTiO3 세라믹을 사용하여 제작되었으며, 인가 전기장의 안정성이 우수하여 X9R MLCC 규정의 요구 사항도 준수한다. 따라서 0.9(K0.8Na0.2)NbO3-0.1BaTiO3 세라믹은 X9R MLCC의 실제적인 가능성까지 확인된 매우 유망한 소재로 판단된다.
more목차
CHAPTER 1. INTRODUCTION 1
CHAPTER 2. LITERATURE SURVEY 4
2.1 Dielectrics 4
2.1.1 Definition and Principle 4
2.1.2 The Mechanism of Polarization 6
2.1.3 Capacitance 10
2.2 Ferroelectrics 15
2.2.1 Polarization and Domain 17
2.2.2 Themodynamics of Ferroelectrics 21
2.2.3 Relaxor Ferroelectrics 25
2.3 Tape Casting Process 27
CHAPTER 3. EXPERIMENTAL PROCEDURE 29
3.1 Fabrication process of (KN)N-BT ceramics 29
3.2 Fabrication process of (KN)N-BT MLCC 31
3.3 Analysis methods for structural and dielectric properties 34
CHAPTER 4. RESULTS AND DISCUSSIONS 35
4.1 Crystal structure of (1-x)(K1-yNy)N-xBT ceramics 35
4.2 Rietveld analysis of XRD diffraction patterns of (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics 39
4.3 Microstructure of the (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics 41
4.4 TEM anlaysis of the 0.9(K0.8N0.2)N-0.1BT ceramics 44
4.5 εr and tan δ versus temperature plots of the (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics 46
4.6 Relaxor properties of the (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics 50
4.7 Δεr/εr25 versus temperature curves for the (1-x)(K0.8N0.2)N-xBT ceramics 55
4.8 Microstructure of the (1x)(K0.5N0.5)N-xBT ceramics 59
4.9 Relaxor properties of the (1x)(K0.5N0.5)N-xBT ceramics 61
4.10 Dielectrics properties of the (1x)(K0.5N0.5)N-xBT ceramics 64
4.11 Microstructure of the (1x)(K0.2N0.8)N-xBT ceramics 67
4.12 Dielectrics properties of the (1x)(K0.2N0.8)N-xBT ceramics 69
4.13 SEM anlaysis of the 0.9(K0.8N0.2)N-0.1BT MLCC 72
4.14 Dielectrics properties of the 0.9(K0.8N0.2)N-0.1BT MLCC 74
CHAPTER 5. CONCLUSIONS 76
REFERENCES 77
