Li6PS5Cl 고체전해질의 습식 합성 및 특성 평가
Synthesis of Li6PS5Cl solid electrolyte via wet-milling and its characterization
초록/요약
산화물계, 고분자 고체전해질보다 높은 이온전도도를 갖는 황화물계 고체전해질은 고속 충방전 전고체전지 의 전해질로써 좋은 후보군으로 여겨진다. 이러한 황화물계 고체전해질의 이온전도도를 향상시키기 위한 방법으로 대표적으로 1)결정 구조 제어 2)도핑 원소 도입 3)결정화도 제어 세 가지 방법이 이용되었다. 그러나, 기존 황화물계 고체전해질 합성을 위해 사용된 공정들 건식 분쇄 용액 합성 용융 급냉 은 공정 과정에서 이온의 이동을 저하시키는 요소 가 존재 한다. 용액 합성 시 생성되는 침전물이나 분쇄 시 용기 내 발생하는 caking 현상은 SE 의 결정화도를 저하시키고 그 결과 이온전도도가 감소한다. 또한, 고르지 못한 전구체의 분포로 결정화 과정에서 팽창 정도 의 차이가 발생 하 여 전극과의 접합성과 계면 형성을 방해하는 요소로 작용한다. 본 연구에서는 기존 건식 밀링 방법에 유기 용매를 첨가하는 습식 밀링 합성법을 통해 Argyrodite 구조 를 가진 L 6 PS 5 C l 의 미세구조 및 이온전도도를 개선하였다. ACN(Acetonitrile), Heptane 등 의 유기 용매를 이용한 결과, 결정화도가 10% 가량 증가함과 동시에 이온전도도 또한 1.15 × 10 6 S/ ㎝ 로 증가하였다. 건식 합성법에 비해 1/3 로 줄어든 공공의 크기와 균일한 입자의 분포로 양극 복합체로써 적용이 용이 해졌으며 전극과의 계면형성이 유리하다. 더불어, 개선된 미세구조를 갖는 고체전해질을 이용하여 film type 고체전해질로의 적용 가능성을 확인하였다.
more목차
Chapter 1. Introduction 1
Chapter 2. Theoretical background 4
2.1 리튬이차전지의 원리 및 구성 4
2.2 전고체전지 8
2.3 고체전해질 11
2.4 황화물계 고체전해질의 합성법 20
2.5 무기고체전해질의 이온 전달 23
2.6 Li Argyrodite의 구조 및 특성 27
Chapter 3. Experimental Methods 29
3.1 Li6P1S5Cl의 합성 29
3.1.1 Li6P1S5Cl의 건식 분쇄 합성 29
3.1.2 Li6P1S5Cl의 습식 분쇄 합성 30
3.2 Film type 고체전해질의 제조 33
3.3 고체전해질의 구조적 특성 분석 방법 35
3.4 고체전해질의 표면 및 형상 관찰 방법 37
3.5 고체전해질의 열적 특성 분석 방법 38
3.6 고체전해질의 전기화학적 특성 분석 방법 39
Chapter 4. Results and Discussions 41
4.1 Li6P1S5Cl의 합성 결과 41
4.2 Li6P1S5Cl의 구조적 특성 분석 44
4.3 Li6P1S5Cl의 형상 관찰 및 원소 분석 51
4.4 Li6P1S5Cl의 열적 특성 분석 56
4.5 Li6P1S5Cl의 전기화학적 특성 및 원인 분석 59
Chapter 5. Concluding remarks 64
5.1 Conclusions 64
5.2 References 66
