제일원리계산을 이용한 니켈 산화물 초전도체 연구
First Principles Studies of the Parent Compound of the Superconducting Nickelate
- 주제(키워드) 제일원리계산 , 초전도체
- 발행기관 고려대학교 대학원
- 지도교수 이관우
- 발행년도 2020
- 학위수여년월 2020. 8
- 학위구분 석사
- 학과 대학원 응용물리학과
- 세부전공 응집물리학전공
- 원문페이지 81 p
- UCI I804:11009-000000232495
- DOI 10.23186/korea.000000232495.11009.0001170
- 본문언어 한국어
- 제출원본 000046055584
초록/요약
홀 도핑한 NdNiO2에서 초전도성의 발견은 전기 및 자기적 메커니즘에 대한 근본적이고 중요한 질문들을 불러일으켰다. 구리 산화물 초전도체의 모재(mother material)인 무한층(infinite-layer) CaCuO2와 같은 격자 구조를 가지고 있으며, 두 물질 모두 전이 금속이 d9 조성을 갖지만, CaCuO2는 반강자성 절연체인 반면, NdNiO2는 자기 정렬이 없는 도체이기 때문이다. 또한 계산된 전자 구조가 거의 동일함에도 불구하고 홀 도핑(hole doping)한 NdNiO2에서는 초전도성이 발견되었지만 LaNiO2에서는 발견되지 않았다. 따라서 본 연구에서는 제일원리계산을 통해 니켈 산화물 초전도체를 중심으로 어떤 차이점이 초전도성을 일으키는지에 대해 알아보았다. 먼저 비슷한 전자 구조를 가진 LaNiO2와 NdNiO2를 비교하기 위한 계산을 진행하였다. 그 결과 LaNiO2와는 달리 NdNiO2는 페르미 에너지(EF)에서 Nd의 4f 모멘트가 전도 전자의 상태에 영향을 미친다는 것을 발견했다. Nd의 5d밴드가 EF에서 분리되는 것을 통해 K ≈ 0.5eV인 4f-5d 교환 결합이 존재함을 알 수 있다. 이 결합은 강자성으로, 반콘도(anti-Kondo)이다. 또한 이 상호작용은 페르미 에너지 근처에서 전자 주머니의 스핀 비정렬 확장을 일으키며, Nd0.8Sr0.2NiO2의 정상 및 초전도 두 상태의 모델들에 모두 포함되어야 한다는 것을 보여준다. 다음으로 반강자성 정렬을 가진 CaCuO2와 자기 정렬이 없는 NdNiO2의 비교에 초점을 두었다. 제일원리계산 결과에서 NdNiO¬2의 반강자성 상태가 다른 자기 상태들보다 낮은 에너지를 갖지만, 실험적으로는 관찰되지 않았다. 이를 규명하고자 반강자성 상태의 전자 구조에 중점을 두고 분석하였다. 이 상태에서는 작은 Hubbard U값에도 E¬¬¬F에 걸쳐 있는 플랫 밴드가 형성된다. 이 플랫 밴드는 1차원 반 호브 특이성(van Hove singularity)을 만들며, 전하, 스핀, 격자 정렬에 있어 불안정성을 유발할 수 있다. 하지만, 흥미롭게도 양자 요동(quantum fluctuation)은 산소 격자의 영점 운동(zero-point motion) 내에서 스핀 불균형을 일으키며, 불안정성을 좌절(frustrate)시킨다. 이 결과는 NdNiO2에서 양자 요동과 격자, 자기 불안정성의 경쟁을 보여주는 최초의 연구 결과이며, 왜 반강자성 상태가 관측되지 않는지를 잘 설명해주고 있다.
more초록/요약
In hole-doped “infinite-layer” RNiO2, which is isostructural and isovalent to CaCuO2, the R = Nd compound shows superconductivity at 𝑇𝑐 ≃ 15𝐾, whereas no superconductivity has been observed in the R = La compound so far. This discovery raises many important questions about its fundamental electronic and magnetic process. In this thesis, I investigated two main questions: (i)what features can explain these differences between two highly similar nickelates? (ii)why doesn’t NdNiO2 show a long-range magnetic ordering in contrast to the AFM CaCuO2? First, the localized (maybe frustrated) Nd 4f moment affects states at the Fermi energy 𝐸𝐹 in the infinite-layer NdNiO2, in contrast to LaNiO2 with 4f0 . The coupling of the 4f states to the electron pockets at 𝐸𝐹 arises through the Nd intra-atomic 4f-5d (anti-Kondo) exchange coupling K ≈ 0.5eV. This interaction results in spin-disorder broadening of the electron pockets and should be included in models of normal and superconducting states of Nd0.8Sr0.2NiO2, Second, I focus on the AFM phase which is experimentally inaccessible, although this phase is energetically most favored state in calculation. I find a flat band crossing over 𝐸𝐹. This flat band leads to a one-dimensional van Hove singularity pinned to 𝐸𝐹 . This system maybe unstable to charge, spin, and lattice orders. However, quantum fluctuation of the zero-point motion of oxygen ions causes spin imbalance, resulting in frustration of instability. Therefore, my result account for the fact that an AFM phase is not observed at low temperature.
more목차
1. Introduction 1
2. Theorical Background 3
2.1 Hamiltonian in a Solid 3
2.1.1 Born-Oppenheimer Approximation 4
2.1.2 Hartree Approximation 4
2.1.3 Hartree-Fock Approximation 5
2.2 Density Functional Theory (DFT) 6
2.2.1 Kohn-Sham Equation 6
2.2.2 Self-consistent Approach 7
2.2.3 Exchange-Correlation Functionals 8
2.3 Strongly Correlated Systems 9
2.3.1 DFT+Hubbard U 9
2.3.2 Spin-Orbit Coupling 11
2.4 Wien2k 12
2.5 Zone Folding 14
2.6 Kondo Effect 18
2.7 Peierls Instability 20
3. Role of 4f States 22
3.1 Motivations 22
3.2 Structure and Calculation Methods 24
3.3 Results 27
3.3.1 Magnetic Order 27
3.3.2 Nonmagnetic Ni and Fermi Surface 31
3.3.3 Occupied 4f orbitals 35
3.3.4 Hole Doping 37
3.4 Appendix 39
3.5 Summary 48
4. Quantum-Fluctuation-Frustrated Flat Band Instabilities 49
4.1 Motivations 49
4.2 Computational Approaches 50
4.3 Results 52
4.3.1 Energitics and Moments 52
4.3.2 Correlation effects and flat band 52
4.3.3 Fermi surface versus doping 57
4.3.4 Instability 59
4.4 Summary 64
5. Conclusion 65
6. Reference 67
